離婚後第二年,她擔憂紐約捲入二次世界大戰,遂於1939年移居加州。在好萊塢,她遇見了大明星加里-格蘭特(Cary -Grant),迅速墜入愛河,並閃電般結了婚。儘管格蘭特一再聲明他無須借用她的名聲圖利,並簽署婚前協議離婚後決不拿她一分錢。但公眾還是戲稱他們「Cash and Cary」,意為「錢和利」的結合,令格蘭特的心裡很不舒服。更由於芭芭拉被一幫寄生蟲所包圍,正像格蘭特所描述的:「搖著尾巴追逐在芭芭拉身邊的人,有戴著歐洲王子頭銜的,再加上酋長,一個軍事家,和幾個操著法語的英國人,如果再多加一個假伯爵進入這個房子,我真的會窒息而死。」格蘭特最終離開芭芭拉,結束了他們維持四年的婚姻。他們協議離婚時,格蘭特果然未拿芭芭拉一分錢,二人成了終身好友。
與格蘭特離婚後,芭芭拉從加州搬到了巴黎,在摩洛哥北部城市丹吉爾(Tangier)購置了一座宮殿式豪宅,她開始約會著名的俄羅斯王子屈貝寇(Igor N Troubetzkoy)。雖然屈貝寇很愛芭芭拉,並想盡一切辦法幫她克服毒癮,但最終還是無法忍受她酗酒和吸毒的惡習,提出了離婚。孤獨和被遺棄的感覺再度向芭芭拉襲來,她經受不住離婚的打擊,便像她母親那樣想以自殺了結生命,幸虧及時得救才未釀成悲劇。